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Le musée Léopold, avec environ 6 000 œuvres, abrite l'une des plus importantes collections au monde d'art autrichien de la seconde moitié du XIXe siècle et du modernisme. Rudolf et Elisabeth Leopold ont créé cette collection unique au cours de cinq décennies. Leur passion extraordinaire pour l'art leur a permis de collectionner des artistes comme Egon Schiele et Gustav Klimt - qui, jusqu'aux années 1960, étaient considérés comme tabous. Avec plus de 220 œuvres, ils ont constitué la collection Egon Schiele la plus complète au monde. Parmi les autres points forts de la collection figurent des œuvres majeures de Gustav Klimt, Richard Gerstl, Oskar Kokoschka et Alfred Kubin ainsi que des œuvres d'artistes du XIXe siècle tels que Ferdinand Georg Waldmüller, August von Pettenkofen, Emil Jakob Schindler et Anton Romako.
Fidèle à une conception holistique de l'art, Rudolf Leopold a également rassemblé des meubles et des œuvres décoratives des mouvements Jugendstil et Wiener Werkstätte d'artistes tels que Josef Hoffmann et Koloman Moser, ainsi que des objets d'Afrique, d'Océanie et d'Asie de l'Est. En 1994, avec le soutien de la République d'Autriche et de la Banque nationale d'Autriche, une grande partie de la collection privée de Rudolf Leopold, qui jusque-là résidait avec la famille parmi d'autres trésors d'art, a été introduite dans la Fondation privée du Musée Leopold.
En 2001, la collection a déménagé au Musée Léopold spécialement créé dans le MuseumsQuartier. Aujourd'hui, l'expansion de la collection est l'une des tâches centrales du Musée Léopold, qui vise à élargir l'orientation de la collection au-delà de son domaine de base.
