A partir de 1960, Hantaï a recours à une nouvelle « méthode » qu'il conservera jusqu'à la fin en explorant ses diverses modalités, le pliage. Désormais, le résultat de son travail comporte une part d'aléatoire et de surprise pour son regard momentanément suspendu.
Les premières toiles ainsi réalisées sont plus précisément froissées, les parties accessibles étant recouvertes d'une unique couleur. Puis, une fois dépliées, les parties restées en réserve sont peintes à leur tour d'un ton généralement plus neutre qui contraste avec la vivacité de la première couche de couleur et procure à l'ensemble un aspect de vitrail. L'allusion à la religion est confirmée par le nom que Hantaï attribuera à cette série, les Mariales, en référence au manteau protecteur de la vierge de certaines œuvres médiévales et renaissantes, en particulier La Vierge de la miséricorde (1445-1462) de Piero della Francesca qu'il a pu voir à Borgo Sansepolcro.
Pendant deux ans, l'artiste peint en tout vingt-sept Mariales, apportant des variations à son protocole, par la complexification du pliage ou de l'application de la couleur.
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